科技日报记者 吴长锋
记者2月29日从中国科学技术大学获悉，该校单分子科学团队的董振超研究小组，利用扫描隧道显微镜（STM）诱导发光技术，通过调控分子界面能级排布，首次观察到超常明亮的单分子上转换电致发光现象，提出和实现了一种全新的高效上转换发光机制，并且从理论上阐释了界面能级排布对单分子电致发光行为的影响。相关成果日前在线发表于国际学术期刊《自然-通讯》。
2019年，董振超研究团队通过STM诱导发光技术，首次报道了单分子上转换电致发光行为。然而，受限于非弹性电子散射激发的低效性，之前报道的单分子上转换发光效率非常低。另一方面，许多宏观体系中的高效上转换发光机制在单分子体系很难有效发挥作用。因此，如何实现高效的单分子上转换电致发光，仍然是科学和技术上的重要难题。
研究人员结合STM诱导发光技术和单分子界面能级排布的精细调控，成功使单分子上转换电致发光效率较之前报道的提升了一个量级以上。他们发现在上转换偏压下测量到的单分子上转换发光强度甚至超过了正常偏压下的电致发光强度。通过深入细致的理论分析，他们发现，通过分子界面能级排布的精细调控，可以摆脱低效的电子非弹性散射过程的限制，实现一种全新的只涉及载流子注入过程的高效上转换激发机制。该机制可以巧妙地借助单分子的自旋三重态、阴离子和阳离子充电态等作为中间态，实现自旋三重态到单重态激子的有效上转换电致激发。他们还进一步发展了基于量子主方程的理论模型，构建了用于理解单分子发光效率与能级排布关系的电致发光图谱，不仅直观展示了实现高效上转换发光的先决条件，还揭示了单分子电致发光行为对偏压和能级排布的依赖关系。
研究团队表示，这项研究结果不仅显著提高了单分子上转换电致发光效率，还为单分子尺度非线性电光转换过程提供了新的理解，对单分子光电子器件的节能优化和有机电子学的设计与发展具有指导意义。
（中国科大供图）
